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类型 基础研究 预答辩日期 2017-11-25
开始(开题)日期 2015-12-03 论文结束日期 2017-10-19
地点 金陵院123 论文选题来源 973、863项目     论文字数 6 (万字)
题目 核壳结构量子点的厚壳层快速制备及其光学性质
主题词 量子点,厚壳层,快速制备,掺杂,耦合。
摘要 凭借荧光可调等特点,胶状半导体量子点在探测、显示和照明等领域有着广泛的应用前景。本论文工作基于光稳定性和荧光量子产率的提高,主要研究了量子点的厚壳层快速制备与掺锰I型和II型量子点的光学性质。 量子点的光稳定性可采用无机宽禁带材料的厚壳层包覆来提高。通过优化配体和前驱体浓度等因素可以在6分钟内实现ZnS厚壳层(~20个分子层)的“flash”快速制备,并探讨了快速制备的机理。进一步优化的“flash”快速制备有利于获得更窄的尺寸分布、更高的荧光量子产率和尺寸限制的突破。厚壳层的快速制备既能提高量子点的光稳定性,又有利于降低其制备成本;从而有利于量子点的工业化应用。 对于一锅法生长掺杂与“flash”快速制备的组合策略,为避免Mn2+离子的过度扩散,注入温度和生长温度分别降低至340℃和315℃,厚壳层掺锰CdS/ZnS量子点(~14个ZnS分子层)的荧光量子产率可从25%提高至36%。进一步地,实施了热注入法成核掺杂与优化“flash”快速制备的优化组合策略;所制备厚壳层掺锰CdS/ZnS量子点(~18个ZnS分子层)具有高的荧光量子产率(可至40%),且展现了可应用的高光稳定性(直接封装在紫光LED芯片表面进行测试)。 在II型量子点中,热激子冷却和冷激子辐射复合均比较慢,从而激子容易遭受陷阱中心的俘获;这大大降低了II型量子点的荧光量子产率。因此,Mn2+离子被引作激子耦合器来增强II型CdS/ZnSe/ZnS量子点(荧光寿命的时间尺度:~100纳秒)的激子发射(量子产率可从~35%增至~60%)。瞬态吸收光谱和瞬态荧光光谱揭示了荧光增强来自于两个耦合:1、热激子向Mn2+离子的快速能量转移(~220皮秒),2、冷激子与Mn2+离子之间的双向强耦合。
英文题目 “FLASH” SYNTHESIS OF THICK SHELLS AND OPTICAL PROPERTY OF CORE/SHELL QUANTUM DOTS
英文主题词 quantum dots, thick shell, “flash” synthesis, doping, coupling.
英文摘要 Owing to luminescence tuning et al., colloidal quantum dots (QDs) have good potential applications in detection, display and solid-state lighting et al. Aiming at the enhancements of photostability and photoluminescence (PL) of QDs, the “flash” synthesis of giant shells of QDs and the optical properties of Mn-doped type-I and type-II QDs were mainly studied in this work. The photostability of QDs can be enhanced by the thick-shell coating on QDs with a wide-bandgap inorganic material. The giant ZnS shell of ~20 monolayers (MLs) can be rapidly prepared within 6 min, and the mechanism of “flash” synthesis is discussed. An optimized “flash” synthesis favors the narrower size distribution, the higher QY, and the breakthrough of the size limitation of QDs. “Flash” synthesis of thick shells not only enhances QDs’s photostability but also reduces the preparation cost, in favor of the industrialized application of QDs. For the combination strategy of one-pot growth doping and “flash” synthesis, the injection and growth temperature were reduced to 340 °C and 315 °C respectively to suppress the Mn2+ diffusion. For Mn-doped CdS/ZnS QDs (ZnS shell: 14 MLs), the PL quantum yield (QY) was increased from 25% to 36%. Further, inner-doped core/giant-shell QDs (ZnS shell: ~18 MLs) with high QY (40%) were prepared by the optimized combination strategy of hot-injection nucleation doping and optimized “flash” synthesis. The QDs were encapsulated on a LED chip and showed high photostability for practical application during photostability testing. In type-II QDs, both the cooling of hot excitons and the radiative recombination of cold excitons are slow, and then excitons are easily trapped by traps, leading to a low PLQY of type-II QDs. Accordingly, Mn2+ ions were introduced as exciton couplers to enhance the QY of type-II PL from CdS/ZnSe/ZnS QDs (timescale of PL lifetime: ~100 ns) from ~35% to ~60%. Transient absorption and PL spectra reveal that the enhancement of CT exciton emission is attributed to the couplings: 1. the rapid energy transfer (ET) from the hot excitons to Mn2+ ions (~220 ps); 2. the strong bidirectional couplings between cold excitons and Mn2+ 4T1.
学术讨论
主办单位时间地点报告人报告主题
先进光子学中心 2016.03.29 金陵院123 许瑞林 “Flash” synthesis and photostability of giant Mn-doped CdS/ZnS Nanocrystals
先进光子学中心 2016.11.10 金陵院123 许瑞林 Bright and high-photostable inner-Mn-doped core/giant-shell quantum dots
先进光子学中心 2017.01.16 金陵院123 许瑞林 掺锰CdS/ZnSe/ZnS量子点的明亮II型激子发射
先进光子学中心 2014.03.19 金陵院123 黄博 基于Mn掺杂的CuInS2/ZnS核-壳纳米晶的白光LED
先进光子学中心 2015.01.13 金陵院123 廖晨 基于Ag/SiO2/CdS-ZnS 核/壳/壳等离子体耦合器的白光LED
先进光子学中心 2016.01.09 金陵院123 廖晨 “巨型”CdSe-CdS核-壳量子点的放大自发辐射特性
先进光子学中心 2016.05.21 金陵院123 廖晨 超低阈值单模纯纤锌矿相CdSe-CdS核-壳量子点激光器
先进光子学中心 2015.06.25 金陵院123 许瑞林 快速合成“巨型”Mn掺杂的纳米晶
     
学术会议
会议名称时间地点本人报告本人报告题目
CIOP 2015 2015.07.15 中国,南京 “Flash” synthesized “giant” Mn-doped CdS/ZnS nanocrystals and their application in white-light-emitting diodes with high photostability
APS March Meeting 2016 2016.03.14 美国,巴尔的摩 “Flash” synthesis of “giant” Mn-doped CdS/ZnSe/ZnS nanocrystals with ZnSe layer as hole quantum-well
中国物理学会 2016秋季学术会议 2016.09.04 中国,北京 高光稳定性和高量子效率的成核掺锰厚壳层半导体纳米晶
     
代表作
论文名称
“Flash” synthesis of “giant” Mn-doped CdS/ZnS nanocrystals for high photostability
 
答辩委员会组成信息
姓名职称导师类别工作单位是否主席备注
崔一平 正高 教授 博导 东南大学 主席
张春峰 正高 教授 博导 南京大学 委员
姜校顺 正高 教授 博导 南京大学 委员
范吉阳 正高 教授 博导 东南大学 委员
顾兵 正高 教授 博导 东南大学 委员
      
答辩秘书信息
姓名职称工作单位备注
钟嫄 正高 高工 东南大学 答辩秘书